テトラサイクリン分解用の高効率で安定した ZnFe2O4 触媒を使用したペルオキシ一硫酸塩の活性化

Scientific Reports volume 13、記事番号: 13932 (2023) この記事を引用

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テトラサイクリン (TC) は、生態系に悪影響を与える広く使用されている抗生物質であるため、環境から除去する必要があります。 抗生物質を含む汚染物質を酸化する強い能力と、これらの汚染物質に対する選択性のため、硫酸ラジカル (SO4・-) に基づく改良された酸化方法が大きな関心を集めています。 この研究では、ZnFe2O4 触媒を使用してペルオキシ一硫酸塩 (PMS) を活性化することにより、TC を除去する新しい技術が開発されました。 共沈法を使用して、鉄ベースの材料に亜鉛をドープすることにより ZnFe2O4 触媒が調製されました。これにより酸化還元サイクルが増加し、PMS が活性化してフリーラジカルの生成が促進されました。 電子常磁性共鳴分光分析の結果によると、ZnFe2O4 触媒は PMS を活性化し、SO4·-、HO·、O2·-、および IO2 を生成して TC を除去する可能性があります。 この研究は、PMS を活性化し、抗生物質を破壊できる非常に効果的な不均一系触媒を作成する新しい方法を提供します。 この研究では、超高性能液体クロマトグラフィー質量分析法を使用して同定された生成物に基づく、TC の水酸化と開環という分解経路が提案されています。 これらの結果は、調製したZnFe2O4触媒がTCを効果的に除去し、優れた触媒性能を示したことを示した。

近年、産業の急速な発展により、抗生物質による汚染物質が水域に排出され、水質汚染が深刻化しています。 テトラサイクリン (TC) は、医療および畜産業で広く使用されている抗生物質です1。 しかし、かなりの量の TC が環境中に放出され、人間や動物には吸収されず、その結果、微生物の耐性が増加し、生態系に有害な影響を及ぼします 2,3。 水産養殖廃水では 20 mg/L もの高さの TC レベルが報告されており、最近では飲料水からも TC が検出されています4,5。 したがって、水溶液から TC を除去する効果的な方法が緊急の関心事となっています。

近年、抗生物質は、吸着、生分解 6、光分解 7,8、高度酸化プロセス (AOP)9 などのさまざまな方法を使用して水から除去されています。 吸着や膜プロセスなどの従来の方法には、二次汚染物質の生成、高コスト、面倒なプロセスなどのいくつかの制限があることがよくあります。 大きな有機分子が小さな有機分子化合物、さらには H2O や CO2 に変換される AOP の使用は、TC10,11 を除去する最も効果的な方法です。ペルオキシ一硫酸 (PMS) 活性化に基づく高度な酸化プロセスは、最も有効な方法の 1 つとして浮上しました。抗生物質修復のための有望な技術。

SO4·- は、フェントン反応によって生成される H2O· と比較して、酸化電位が高く、持続時間が長く、pH 範囲が広い12。 一般に、SO4・-13、14、15の生成には、PMSやペルオキシ二硫酸塩（PDS）などの過硫酸塩が使用されます。 非対称構造を持つ PMS は、固体対称骨格を持つ PDS よりも強い酸化性能を示します 16。 したがって、PMS は硫酸ラジカルベースの AOP に広く使用されており、通常、金属含有触媒 (Co、Fe、Cu、および Mn) を使用することで促進されます 17、18、19、20、21、22。 しかし、実用化に向けて、効果が高く、信頼性が高く、リサイクル可能な不均一系触媒が依然として求められています。 不均一系触媒は、触媒の回収の容易さ、二次汚染物質の放出の最小化、およびこのような極端な条件（高圧および高温）下で動作する可能性があるため、均一系触媒と比較してPMS活性化剤として好ましい。

遷移金属系触媒の中でも、Fe系触媒は有効性が高く、安全性が高く、毒性がなく、価格が安いため、PMSを引き起こすためによく利用されています。 PMS を活性化して有機汚染物質を分解できる Fe ベースの触媒には、磁性 Fe3O4、α-Fe2O3、γ-Fe2O3、δ-FeOOH23 などがあります。 低価数の Fe2+ と FeO は容易に酸化されますが、Fe2+/Fe3+ のサイクルが遅いため、PMS 活性化効率が低くなります 24。 したがって、これらの悪影響を排除するために、触媒活性と安定性を向上させる代替品として二金属酸化物触媒が提案されています。 過去には、Fe-Mn、Fe-CO の二元金属酸化物を触媒として使用した過硫酸塩による有機汚染物質の分解に関する多くの研究が行われてきました 20,22,24 が、CO および Mn イオンの浸出は環境への二次汚染を引き起こすため、 、この研究は、環境汚染のないFe-Zn二金属酸化物触媒に焦点を当てました。